原子分散的双金属铁钴电催化剂被开发用于氨的绿色生产

来自中国科学院合肥物理研究所的科学家们展示了使用可控合成的单原子催化剂(SACs)来描绘电催化氮还原反应(NRR)性能与单原子(SA)负载之间的关系。

在环境条件下从NRR中电合成氨已被广泛认为是一种 "绿色氨合成 "技术，以取代传统的能源和资本密集型的Haber-Bosch工艺。

科学家们一致认为，SACs耐人寻味的特点可能会创造一种新的催化模式。然而，阻碍SACs合理设计和开发的关键挑战之一是对性能和SA负载之间的关系缺乏深入了解，这主要是由于无法精确控制具有所需SA负载密度和活性部位配位形式的SACs的合成。

在这项研究中，研究人员展示了一种吸附调节的合成方法，即利用细菌纤维素作为吸附调节剂，通过碳热还原控制Fe3+/Co2+在细菌纤维素上的浸渍。然后，Fe-Co SAs通过双金属[(O-C2)3Fe-Co(O-C2)3]配位被固定在细菌纤维素衍生的碳上。

重要的是，科学家们公布了一套关系 ，定量定义了细菌纤维素和吸附溶液之间的Fe3+/Co2+分布，以及细菌纤维素上的浸渍Fe3+/Co2+向细菌纤维素衍生碳上的Fe/Co SAs的转化比例。

然后，他们展示了使用这种定量关系来指导具有所需铁/钴含量和原子比的双金属铁-钴SAC的可控合成。

他们表明，可控合成的SACs可以描绘出NRR性能和SA负载之间的电催化关系。具有铁/钴统一原子比的单原子电催化剂(SAECs)拥有最高的位点密度和双金属铁-钴SAs的NRR性能，使它们能够以优异的法拉第效率实现极好的氨产量。

与其他类型的催化剂相比，SACs的催化活性由SA的性质、载体的理化性质，以及重要的是将SA固定在载体上的配位键决定。在电催化NRR条件下，合成的双金属Fe-Co SAECs中的[(O-C2)3Fe-Co(O-C2)3]被转化为更稳定的配位结构[(O-C2)3Fe-Co(O-C)C2]，从而促进和维持NRR性能。

研究人员表示，这些新发现将引起广大催化界的极大兴趣。